Grafén
Osztály
Kísérleti Szilárdtestfizikai Osztály

Rendezetlenség és kölcsönhatás kétdimenziós rendszerekben

Elektronkristályok és vortexkristályok

A síkba bezárt kölcsönható elektronok rendszerében egy kvantum-fázisátalakulás következik be Fermi-folyadék állapotból Wigner-kristály állapotba, ha a kvantumfluktuációkat nagy mágneses tér alkalmazásával elnyomjuk. A közel kétdimenziós másodfajú szupravezetők vortexrendszerében klasszikus fázisátalakulás történik a vortexfolyadék fázisból a vortexkristály fázisba, ha a hőmérséklet csökkentésével a termikus fluktuációkat elnyomjuk. Mindkét esetben a fázisátalkulást befolyásolja a rendezetlen háttérpotenciál.

A kétdimenziós elektronrendszer megvalósítható epitaxiális növesztéssel előállított GaAs-GaAlAs határfelületen mozgó elektron illetve lyukgerjesztésekkel, melyet aztán a határfelületre merőleges mágneses térbe helyezünk. A töltéshordozók között Coulomb-kölcsönhatás lép fel, a rendezetlen háttérpotenciál pedig a szennyezőatomok jelenlétéből illetve a határréteg tökéletlenségeiből ered.

A kétdimenzós vortexrendszert Bi2Sr2CaCu2O8+δ-ban vizsgáltuk, amely egy réteges szerkezetű, erősen másodfajú magashőmérsékleti kuprát szupravezető. Elektronszerkezete annyira anizotróp, hogy jó közelítéssel kétdimenziósnak tekinthető. Ha a vezető rétegekre merőleges mágneses térbe helyezzük ezt a szupravezetőt, akkor minden rétegben kialakulnak a Magnus-Lorentz-erővel kölcsönható vortexek, de a szomszédos rétegek vortexei között sokkal gyengébb a kölcsönhatás. A rendezetlen potenciált a kristály kiterjedt hibái keltik.

Az elektromos transzport a Wigner-kristályban nemlineáris és viselkedése három tartományban jól elkülönül: hőmérséklettel aktivált transzport kis áramsűrűségeken, amely szokásos Hall-effektust mutat; egy átmeneti tartomány, ahol a Hall-feszültség térfüggetlen; végül egy nagy áramsűrűségű tartomány, ahol a Hall-feszültség újra növekszik (Perruchot F., et al., 2000). Az utóbbi két tartományban a transzport a rögzítő rácshibákról leszakított Wigner-kristálynak tulajdonítható, amely a potenciáltér csatornáiban mozog. Amíg a csatornára merőleges irányú Lorentz-erő nem elég nagy ahhoz, hogy kimozdítsa a töltéshordozókat a csatornából, az áram nem ad járulékot a Hall-feszültséghez. Ha a Lorentz-erő elég nagy, a mozgás nem korlátozódik a csatornákra és megjelenik a Hall-feszültség.

A magashőmérsékleti szupravezetők vortexeinek mozgása ezzel analóg jelenségeket mutat. A vortexmozgás alacsony áramsűrűségeknél nem jár együtt Hall-feszültséggel. Az analógia a Wigner-kristállyal azt sugallja, hogy a Hall-feszültség megjelenése csak a vortexrendszer hibahelyekről történő leszakításához szükségesnél jóval nagyobb áramoknál jelenik csak meg. Módszeres nagyáramú kísérleteket végeztünk ennek a lehetőségnek a felderítésére.

Transzportméréseinket nagyáramú impulzustechnikával végeztük, hogy minimalizáljuk a minta felmelegedését a mérések során. Olyan mintákban, amelyekben a vortextranszport megjelenésének küszöbárama alacsony volt, azt tapasztaltuk, hogy a Hall-feszültség (a merőleges feszültségnek a mágneses térben páratlan komponense) hirtelen jelenik meg egy második küszöbáramnál, amely tipikusan két nagyságrenddel nagyobb, mint a vortextranszport küszöbárama (publikálás folyamatban). A jelenség kvantitatív leírásához meg kellett határozni a vortexekre ható erőt, ami csak akkor lehetséges, ha ismert a transzportáram eloszlása a mintán belül. Az árameloszlás méréséhez olyan sokkontaktusos méréseket végeztünk, melyekben lehetőség nyílt a disszipatív és szupravezető tartományokat elválasztó felület („rezisztív front”) helyzetének meghatározására mind a vezető síkok mentén, mint pedig a síkokra merőleges irányban. A síkokra merőleges irányú mérésekhez litográfiás maratással lépcsős felszínű mintát állítottunk elő (Pethes I., et al., 2003). E mérések alapján lehetővé vált, hogy a síkokkal párhuzamos irányú transzportot összehasonlítsuk a klasszikus szupravezetőket jól leíró Bardeen-Stephen-törvénnyel: noha jó nagyságrendi egyezést tapasztaltunk, a mágeneses tértől való függésre ρab~H3/4 összefüggést kaptunk a ρab~H helyett, a síkokra merőleges irányban pedig ρc~H -3/4log2H függést (Pallinger A., et al., 2008).

Egy másik, a vortexrendszer szerkezetének vizsgálatára irányuló kísérletsorozatunk a vortextranszport küszöbáramának hőmérsékletfüggésében talált csúcs eredetének megértését célozta. A csúcs kialakulását és a csúcs alatti hőmérsékleten megfigyelt metastabil jelenségeket sikeresen értelmeztünk egy olyan modellben, amely figyelembe veszi a vortexdinamika progresszív lecsatolódását a hőtartályról a hőmérséklet csökkenésével (Pallinger A. et al., 2009).

BSCCO sample BSCCO minta: élhosszúság kb. 800 μm, párologtatott arany elektromos kontaktusok a minta felületén és a mintára litográfiásan mart 100 nm-es lépcső felületén, a rezisztív front merőleges helyzetének mérése céljából.

Kétdimenziós rendszerek gerjesztési spektruma

A transzlációs szimmetriával bíró rendszerek normálmódusait a hullámszám-vektorral és frekvenciával lehet jellemezni. A normálmódusok a hullámszám-vektor- és frekvenciafüggő szuszceptibilitásban jelentkező rezonáns csúcsokat eredményeznek. A csúcsok szélessége a módus csillapításának mértéke. Egy elektromágneses szerkezet közeli terét a szerkezet geometriai struktúrája határozza meg: egy síkbeli periodikus szerkezet ugyanilyen periódusú közeli teret eredményez, melynek amplitúdója a síkra merőleges távolság függvényében exponenciálisan csökken. Ha egy ilyen síkbeli periodikus szerkezetű hullámvezetőt csatolunk egy a sikkal párhuzamos kétdimenziós elektronrendszerhez, mérhetjük az elektronrendszer szuszceptibilitását a hullámvezető periodicitásának megfelelő hullámszámvektornál. Például egy 10 μm szélességű meandervonalat követő síkbeli hullámvezető egy 20 μm periodicitású közeli teret kelt, függetlenül a hullámvezetőre kapcsolt jel frekvenciájától. A csatolt elektronrendszer által elnyelt teljesítmény arányos lesz a hullámvezető periodicitásának megfelelő hullámszámú és a hullámvezetőre kapcsolt jel frekvenciájával megegyező frekvenciájú szuszceptibilitásával. A frekvencia függvényében mért szuszceptibilitásban egy csúcs figyelhető meg, amikor a közeli tér valamelyik térbeli Fourier-komponense által meghatározott hullámszámnál a frekvencia megegyezik az elketronrendszer valamelyik gerjesztésének frekvenciájával. Ezeknek a rezonanciáknak az észlelésével feltérképezhetők az elektronrendszer különböző gerjesztéseit jellemző frekvencia-hullámszám összefüggések.

Diszperzió Diagram: A terjedő és közeli terű elektromágneses tér diszperziója (zöld) valamint a vizsgálandó gerjesztés diszperziója (piros). A két görbék metszéspontjaiban (körök) rezonáns energiaátadás történik a hullámvezetőből a kétdimenziós elektronrendszerbe.

Korábban sikeresen alkalmaztuk ezt a módszert mágneses térrel keltett Wigner-kristályok longitudinális és transzverz módusainak mérésére. Hasonló méréseket tervezünk magashőmérsékleti szupravezetők kétdimenziós vortexrendszerében. A transzverzális nyírási módus megjelenése egyértelműen szilárd vortexfázis kialakulását jelzi. A véges hullámszámú technika lehetővé teszi grafén kollektív elektromos gerjesztéseinek vizsgálatát a terahertz tartományban, amely konvenciális technikákkal nehezen érhető el.

Grafén

Graphene Grafén: Egy mintegy 4 x 10 μm2 grafénminta pásztázó elektronmikroszkópos fényképe (sötét), amit transzport mérésekhez kontaktusokkal láttak el. A méretvonal 5 μm-t jelent.

 

Laboratóriumi berendezések

  1. NMR spektrométer:Szilárdtest FT-NMR spektrométer, 9 tesla tér, 2-350 K hőmérséklettartomány. (Bruker Avance III)
  2. Transzport-mérőberendezés nagyáramú impulzustechnikával. Áram: 1,5 A, impulzushossz 10 μs (tetszőleges alakú impulzusok), detektálás kis zajú (1,2 nV/ÖHz) előerősítővel, hőmérséklet-tartomány: 5-300 K, tértartomány: 0-5 tesla
  3. Hozzáférés a SQUID magnetométerhez.
  4. Véges hullámszámvektorú mikrohullámú spektrométer: 0,1-10 GHz, 20 mK – 100 K mintatér, 0 – 8 T mágneses tér házon belül, nagy terekhez (30 T) is alkalmas kialakítású mérőfej, 8 x 8 μm-es meandervonal alakú illesztett impedanciájú hullámvezető, számítógépvezérelt kiszajú szuperheterodin detektor, szintetizált mikrohullámú források 20 és 40 GHz-re. Az ábrán látható Joule-Thompson-előhűtéssel működő dilúciós hűtőrendszerű mérőfej lehetővé teszi egyen- és váltakozóáramú, valamint impulzusos transzportmérések végzését a mikrohullámú mérésekkel egy időben. A 29 mm-es külső átmérőjű, 750 mm hosszú inzertben található a kiszerelhető műanyag hígítókamra.
Bőr Szív Belek
bőr

Szív

Belek

 

További információk:

Kriza György, E-Mail:

Fém-hidrogén rendszerek

A fém-hidrogén rendszerek vizsgálata mind elvi, mind gyakorlati szempontól fontos. E rendszerek vizsgálatára, PMR (proton mágneses rezonancia) spekroszkópiát, elekromos transzport és mágneses szuszceptibilitás méréseket, röntgen-diffrakciót és UPS spekroszkópiát használtunk, 4 és 350 K közötti hőmérsékleteken hidrogénnel töltött binér Ni-Zr és ternér Ni-Zr-Cu fémüvegek esetén.

Az NMR jel eltolódása és a szuszceptibilitás egyidejű mérésével sikerült szétválasztanunk a proton vonal eltolódásának Knight- és a kémiai komponenseit, ami segít megérteni, hogyan rendeződnek el fémekben az elektronok a protonok körül. A magasabb hőmérsékleteken domináns spin-spin relaxációs mechanizmus és az ellenállás hőmérsékletfüggéséből meghatározható a hidrogén diffúzió aktivációs energiája és korrelációs ideje a bevitt hidrogén és a további fémkomponensek (Cu) mennyiségének függvényében. Az elterjedt modelekkel ellentétben mind a hidrogén, mind a réz tartalom befolyásolja a korrelációs időt, de nincs hatással az aktivációs energiára. A ternér Ni-Zr-Cu ötvözeteken hidrogénezés előtti és után elvégzett UPS mérések szerint a legnagyobb változást a rézben dús környezetekben észlelhető. Ezt a jelenséget a hidrogén által indukált fázis szétválással magyaráztuk.

In situ egyenáramú ellenállás méréseket használtunk a hidrogén tartalom és az aktivációs energia meghatozására. Ezzel egy időben meghatároztuk az amorf Ni1-xZrx ötvözetek maximális hidrogén tároló képességét. Elektrokémiai méréseket is végeztünk ezeken az ötvözeteken, ami alapvetően fontos a fém-hidrid elektródakénti alkalmazás szempontjából.

Fehérjehidratáció

Fehérjék hidratációs tulajdonságainak és az oldószerrel érintkező felületének a viszonyait vizsgáljuk. Célunk a rendezetlen, amiloidképző és globuláris fehérjéknél a hidratációs víz részletes jellemzése. Széles jelű NMR-spektrometrián, mag relaxáció sebesség méréseken és DSC-n alapuló eljárást fejlesztettünk ki ennek érdekében. A több szakterület eredményeit ötvöző kísérleti megközelítés felhasználható újonnan elkülönített fehérjéknél a másodlagos szerkezet rendezetlen/rendezett mivoltának megállapítására. A rendezetlen, amiloidképző, valamint a globuláris fehérjeosztály közötti különbségek jellemzésére is lehetőséget adnak ezek a kísérletek. Kutatásainkat az alábbi kérdések köré koncentráljuk:

  • különböző fehérje konformáció típusokra jellemző hidratáció értékek és a hidratáció hőmérsékleti viselkedése
  • fehérjemolekula oldószerrel érintkező felületének jellemzése, a vízmolekulákkal, más fehérjékkel (pl. amiloidszál képződés), illetve oldott anyagokkal (pl. ionok, pufferek) való kölcsönhatásának homogén/heterogén természete szempontjából
  • általános mag-relaxáció modell felállítása a hidratációs vízre vonatkozóan, mely magában foglal minden releváns relaxációs csatornát (pl. dipólusos, kvadrupólusos és paramágneses)
  • hidratált fehérje termodinamikai paraméterei

A fehérjék hidratációs héjában található vízmolekulák mind mennyiségi, mind minőségi jellemzése sikeresen kivitelezhető széles jelű 1H NMR-rel (Balázs et al., 2009; Bokor et al., 2005; Bokor et al., 2010; Csizmók et al., 2005, Szőllősi et al., 2008; Tompa et al., 2006; Tompa et al., 2009; Tompa et al., 2010). Vizes fehérje oldatok esetében a hidratációs héjban található vízmolekulák mennyiségének meghatározására új, közvetlen mérési módszert javasoltunk, mely 1H NMR-jel intenzitás adatokon alapul (Tompa et al., 2006; Tompa et al., 2010).

Ubiquitin NMR képe
Ubiquitin NMR képe [Forrás: Protein Database]

A fehérjemolekula és a hidratációs héj egyetlen fázist alkotnak termodinamikai szempontból és ennek megfelelően megbecsülhető a fehérje+hidratációs víz fajhője NMR és DSC módszerek megfelelő kombinációjával (Bokor et al., 2010; Tompa et al., 2009; Tompa et al., 2010). A fehérje és a Na+ ill. Cl ionok közötti kölcsönhatások közvetlen mutatójaként használható a NaCl-víz rendszer eutektikus fázisátalakulására jellemző, kalorimetriásan mérhető endoterm csúcs (Tompa et al., 2006; Kamasa et al. 2007).

Új fehérje rendezetlenként való azonosításához szükséges folyamat során fontos bizonyítékokat szolgáltatnak az itt vázolt eredmények. Ez a technika lehetővé teszi a rendezetlen fehérjék jellemzését oly módon, hogy kimutatja azoknak a globuláris fehérjékénél jelentősen nagyobb hidratációját. Ez utóbbi a rendezetlen fehérjék nyitott, oldószernek nagymértékben kitett természetére szolgál bizonyítékul (Balázs et al., 2009; Bokor et al., 2005; Csizmók et al., 2005, Szőllősi et al., 2008; Tompa et al., 2006; Tompa et al., 2009; Tompa et al., 2010).

Ezen NMR-módszerekkel további fontos információk nyerhetők a más, elterjedtebben alkalmazott módszerekkel (pl. homo- és heteronukleáris Overhauser-effektus, magmágneses relaxáció diszperzió és spin-spin relaxáció) kapottakon túlmenően.

          További információk:

Tompa Kálmán, E-Mail:
Bokor Mónika, E-Mail: